Interações interfaciais da perovskita sem chumbo para produção eficiente de hidrogênio

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A conversão de energia solar em energia de hidrogênio representa uma técnica promissora e ecológica para enfrentar a escassez de energia e reduzir as emissões de combustíveis fósseis. Uma equipe de pesquisa da City University of Hong Kong (CityU) desenvolveu recentemente um fotocatalisador de perovskita sem chumbo que fornece conversão altamente eficiente de energia solar em hidrogênio.

Mais importante ainda, eles revelaram a dinâmica interfacial das interfaces sólido-sólido (entre moléculas de perovskita haleto) e sólido-líquido (entre uma perovskita haleto e um eletrólito) durante a produção fotoeletroquímica de hidrogênio. As descobertas mais recentes abrem caminho para o desenvolvimento de um método movido a energia solar mais eficiente para a produção de combustível de hidrogênio no futuro.

O hidrogênio é considerado uma alternativa de energia renovável melhor e mais promissora devido à sua abundância, alta densidade de energia e respeito ao meio ambiente. Além da separação fotoeletroquímica da água, outro método promissor de produção de hidrogênio é a divisão do ácido hidrohálico usando fotocatalisadores movidos a energia solar. Mas a estabilidade a longo prazo dos fotocatalisadores é um desafio crítico, pois a maioria dos catalisadores feitos de óxidos de metais de transição ou metais são instáveis ​​sob condições ácidas.

“As perovskitas híbridas à base de chumbo são usadas para superar esse problema de estabilidade, mas a alta solubilidade em água e a toxicidade do chumbo limitam seu potencial para aplicações generalizadas”, explicou o Dr. Sam Hsu Hsien-Yi, professor assistente na Escola de Energia e Meio Ambiente e Departamento de Ciência e Engenharia de Materiais da CityU. “As perovskitas à base de bismuto, em contraste, foram confirmadas como uma alternativa não tóxica e quimicamente estável para aplicações de combustível solar, mas a eficiência fotocatalítica precisa ser aprimorada.”

Motivados para projetar um fotocatalisador eficiente e estável, o Dr. Hsu e seus colaboradores desenvolveram recentemente uma perovskita de haleto à base de bismuto com uma estrutura de afunilamento de bandgap para transporte de carga altamente eficiente. É uma perovskita de haletos mistos, na qual a distribuição de íons iodeto diminui gradualmente da superfície para o interior, formando uma estrutura de funil bandgap, que promove uma transferência de carga fotoinduzida do interior para a superfície para uma reação redox fotocatalítica eficiente . Esta perovskita recém-projetada tem alta eficiência de conversão de energia solar, exibindo uma taxa de geração de hidrogênio aprimorada até cerca de 341 ± 61,7 µmol h−1 com um co-catalisador de platina sob irradiação de luz visível. As descobertas foram publicadas há meio ano.

Mas a equipe do Dr. Hsu não parou por aí. “Queríamos explorar as interações dinâmicas entre as moléculas de haleto de perovskita e aquelas na interface entre o fotoeletrodo e o eletrólito, que permaneciam desconhecidas”, disse o Dr. Hsu. “Como a produção fotoeletroquímica de hidrogênio envolve um processo catalítico, a geração de hidrogênio altamente eficaz pode ser alcançada pela intensa absorção de luz usando um semicondutor como fotocatalisador com uma estrutura de banda de energia adequada e separação de carga eficiente, facilitada por um campo elétrico externo formado perto do semicondutor-líquido interface.”

Para descobrir a dinâmica de transferência do exciton, a equipe utilizou fotoluminescência resolvida no tempo dependente da temperatura para analisar o transporte de energia de pares elétron-buraco entre as moléculas de perovskita. Eles também avaliaram o coeficiente de difusão e a constante de taxa de transferência de elétrons de materiais haletos de perovskita na solução para ilustrar a eficácia do transporte de elétrons através das interfaces sólido-líquido entre um fotoeletrodo à base de perovskita e o eletrólito. “Demonstramos como nosso fotocatalisador recém-projetado pode efetivamente alcançar a geração de hidrogênio fotoeletroquímico de alto desempenho como resultado da transferência de carga eficiente”, disse o Dr. Hsu.

No experimento, a equipe também provou que as perovskitas estruturadas de haletos de bandgap tinham um processo de separação e transferência de carga mais eficiente entre a interface do eletrodo e o eletrólito. A separação de carga aprimorada pode conduzir a migração de portadores de carga para a superfície de perovskitas haleto depositadas nos vidros condutores como o fotoeletrodo, permitindo uma atividade fotoeletroquímica mais rápida na superfície do fotoeletrodo. Consequentemente, a transferência de carga efetiva dentro das perovskitas haleto estruturadas em funil bandgap exibiu densidade de fotocorrente aumentada sob irradiação de luz.

“Descobrir a dinâmica interfacial desses novos materiais durante o processo de geração fotoeletroquímica de hidrogênio é um avanço crucial”, explicou o Dr. Hsu. “Um entendimento profundo das interações interfaciais entre perovskitas haletos e eletrólitos líquidos pode construir uma base científica para pesquisadores neste campo para investigar mais o desenvolvimento de materiais alternativos e úteis para a produção de hidrogênio induzida por energia solar”.

As descobertas foram publicadas na revista científica Materiais avançados, intitulado “Unravelling the interfacial dynamics of band-gap funneling in bismuth-based haleto perovskites.” O estudo de pesquisa foi selecionado para ser apresentado na contracapa da Materiais avançados.

O autor correspondente é o Dr. Hsu. Os co-primeiros autores são o Dr. Tang Yunqi, que se formou no laboratório do Dr. Sam Hsu no ano passado, e o Sr. Mak Chun-hong, um estudante de doutorado supervisionado pelo Dr. Hsu. Outros colaboradores incluem o professor Kai Ji-jung, o Dr. Zhao Shijun e o Sr. Zhang Jun, do Departamento de Engenharia Mecânica da CityU.

A pesquisa foi apoiada financeiramente pelo Conselho de Bolsas de Pesquisa de Hong Kong, a Comissão de Inovação e Tecnologia, a Comissão de Ciência, Tecnologia e Inovação de Shenzhen e a CityU.

Com informações de Science Daily.

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